„Wszystko mogę wytłumaczyć lepiej poprzez muzykę. Hipnotyzuję ludzi, aż dochodzą oni do podstawowego stanu, a gdy osiągnę moment największej słabości, mogę przemówić do ich podświadomości i wmówić im, co chcę.„
W trakcie odbywania służby w Kentucky Jimi Hendrix poznał basistę Billego Coxa z którym założył grupę The King Casuals. Po opuszczeniu wojska oby dwoje przenieśli się do
Clarksville. Tam wynajęli mieszkanie nad salonem urody i grali przez dwa lata na Chitlin Circuit z czarnoskórymi muzykami i aktorami. Poprzez nabycie doświadczenia, Jimi wykreował własny styl muzyczny, opierający się na bluesie.
Kolejne lata jego życia były oparte na ciągłych zmianach zespołów i miejsc zamieszkania. Przeniósł się w 1964 roku do Nowego Jorku, tam zdobył nagrodę w Teatrze Apollo, po czym dołączył do The Royal Company. Wtedy wraz z zespołem zadebiutował w telewizji. Niedługo potem został zwolniony, ponieważ nie pojawił się na trasie koncertowej. Znalazł więc posadę gitarzysty w The Isley Brothers i towarzyszył im w tournee po całym kraju, wliczając w nie ważne dla jego rozwoju Chitlin Circuit. Z tym zespołem nagrał w studiu dwuczęściowy singiel „Testify”. Opuścił The Isley Brothers w Nashville, by grać z twórcą gatunku muzycznego soul – Sam’em Cooke’iem. Następnie dołączył do Curtis Knight and The Squires, później wybrał się w trasę z Joeyem Dee and The Starliters.
W roku 1966 założył grupę The Jimi Hendrix Experience i zmienił pseudonim z Jimmy’ego na Jimi’ego. Pomysł podsunęli mu producenci i menedżerowie - Michael Jeffery i Chase Chandler. Wyjechał z nimi do Londynu, organizując casting na członków nowego zespołu. Wytypowali na nim gitarzystę Noel’a Reading’a oraz perkusistę Mitch’a Mitchell’a.
Zadebiutowali we Francji, dając koncerty w niedługim tournee. Następnie wrócili do Anglii, tam występowali w klubach i programach telewizyjnych. Pierwszy singiel „Hey Joe” wydano 2 grudnia 1966 roku, pierwszą zaś kompozycją Jimiego w zespole był „Stone Free”. Na nagłówkach gazet zaczęto pisać o nim jako o „dzikim człowieku z Borneo”. W 1967 powstawały kolejne single The Jimi Hendrix Experience, wszystkie odnosiły równie wielkie sukcesy i królowały na listach przebojów. Po zasłynięciu w Wielkiej Brytanii zespół wystąpił na Monterey International Pop Festiwal w Kalifornii. Tam Hendrix rozbił i spalił swoją gitarę.
Następnie koncertowali w Europie. W roku 1969 podczas koncertu na Denver Barry Fey Pop Festival, policja użyła przeciwko fanom gazu łzawiącego. Po tym występie The Jimi Hendrix Experience stracili gitarzystę. Zastąpił go Billego Coxa – przyjaciel Jimiego z wojska. Ciągłe życie w biegu, alkohol i narkotyki spowodowały, że po tournee liczącym trzydzieści koncertów po Stanach zjednoczonych, w 1970 roku zespół rozpadł się. Swój ostatni koncert Jimi Hendrix zagrał w Niemczech 6 września 1970 roku.
18 września 1970 roku Hendrix napisał poemat „The Story of Life”, a następnie popił czerwonym winem dziewięć tabletek nasennych. Rano dusił się i wymiotował, zgon nastąpił w szpitalu St. Mary Abbots w wyniku zachłyśnięcia się i zatrucia barbituranami. Sekcja zwłok wykazała, że nigdy nie był uzależniony od heroiny, w organizmie miał jednak nadmiar nikotyny oraz ślady amfetaminy i alkoholu. Przyjmuje się więc że jego śmierć była wypadkiem, nigdy jednak nie ustalono czy z całą pewnością nie doszło do morderstwa lub samobójstwa. Pogrzeb odbył się 1 października, uczestniczyła w nim rodzina i najbliżsi znajomi Hendrixa, jego ciało złożono w Greenwood Memorial Park w Renton, w stanie Waszyngton. Zmarł jako wybitny muzyk, posiadający niesamowite zdolności w technice gry na gitarze i umiejętności sceniczne. Do dziś wzoruje się na nim wielu gitarzystów, wielu też jest pod wrażeniem jego osoby i stylu, stąd na jego temat powstało aż kilkadziesiąt pozycji w literaturze.