Już dziesięć miesięcy po zakupieniu profesjonalnego sprzętu dołączył do Influence (Gypsy’s Kiss), składającego się z Boba Verscoyle’a, Dave’a Smitha i Paula Searsa. Wspólnie koncertowali w Maryland Point, Stratford i Bridgehouse w Canning Town. Wkrótce zespół rozpadł się, a Harris dołączył w lutym 1974 roku do Miler. Tam nawiązał współpracę z przyszłymi członkami Iron Maiden – Dennisem Wilcockiem I Dougiem Sampsonem. Rozwinął również talent pisania tekstów piosenek, jednak grupa odrzuciła jego materiały, uznając, że są „zbyt skomplikowane”. Z tego również powodu Steve opuścił Similar.W grudniu 1975 zdecydował się na utworzenie zespołu – Iron Maiden – którego nazwa zainspirowana była filmem „The Man in the Iron Mask”. Harris stał się nie tylko liderem, ale głównym tekściarzem i kompozytorem zespołu. Jego muzyczny styl nieustannie ewoluował i dojrzewał. Inspirację czerpał z książek i filmów, pisał o mitologii i historii, co znacznie odróżniło zespół od innych grup rockowych, których tematyka utworów krążyła wokół seksu i narkotyków.
Steve uznawany jest za jednego z najbardziej wpływowych basistów heavy-metalowych. Najbardziej znany jest z „galopującego” stylu gry na gitarze. Artysta opanował swój własny unikalny styl, ciężki do podrobienia przez jakiegokolwiek innego muzyka.
Najstarsza córka Harrisa – Lauren – jest piosenkarką, która w roku 2008 wydała debiutancki album „Calm Before The Storm”. Lauren supportowała Iron Maiden podczas ich trasy koncertowej „A Matter of Life and Death Tour” w roku 2006 oraz „Somewhere Back in Time World Tour” dwa lata później. Jego syn – George – jest gitarzystą prowadzącym w Burn in Reason, a druga córka – Kerry - jest asystentką produkcji dla Iron Maiden.
W roku 1993 Harris rozwiódł się z Lorraine po szesnastu latach małżeństwa, opisując to zdarzenie jako najcięższe, z jakim miał do czynienia. Ten trudny okres zainspirował go przy współtworzeniu „The X Factor” w roku 1995. Z byłą żoną Steve ma czwórkę dzieci – Lauren, Kerry, Faye i George’a. Z obecną partnerką – Emmą – dwójkę: Stanleya i Maisie.