Debiutancką instrumentalną płytę solową Harrisona „Wonderwall Music” wydano w 1968 roku. Usłyszeć można było na niej brzmienia indyjskie, psychodelicznego rocka, a także stylu country. Rok później nagrał „Electronic Sound”, kolejnie „All Things Must Pass”. W 1971 roku był prowadzącym koncertu charytatywnego dla Bangladeszu, uzbierał wówczas 15 milionów dolarów. W późniejszych latach również organizował tego typu imprezy. Pod koniec lat siedemdziesiątych założył wytwórnię filmową „HandMade Films”. Płyta z roku 1974 „Dark Horse” nie przyniosła Harrisonowi wielkiego sukcesu. Tego samego roku wyjechał w tournee z Ravi Shankarem, które również nie okazało się udane ze względu na jego problemy z gardłem.
Początek lat osiemdziesiątych przyniósł powstanie utworu „All Those Years Ago”, który George nagrał wraz z Ringo Starrem i Paulem McCartneyem po śmierci Lennona. Piosenka znalazła swoje miejsce na płycie „Somewhere in England”, a także na drugim miejscu list przebojów w Stanach Zjednoczonych. Tego samego roku napisał autobiografię „I, Me, Mine”. W 1982 roku wydał płytę „Gone Troppo”, która z jego własnej woli nie została dobrze wypromowana. Pięć lat później na rynku ukazała się płyta „Cloud Nine”, a promująca go „Got My Mind Set On You” królowała na listach przebojów. W 1988 utworzył zespół „Travelling Wilburys” wraz z Bobem Dylanem, Tommym Pethym, Jeffem Lynnem i Royem Orbisonem. Nagrali dwie płyty, a pierwsza z nich zdobyła nagrodę Grammy.
W kolejnej dekadzie działalność Georga Harrisona nie była duża. W roku 1992 wydał „Live in Japan” – ostatni album ukazany na rynku za jego życia. Tego samego roku otrzymał jako pierwszy nagrodę magazynu „Billboard” za całokształt twórczości. Przez kolejne lata towarzyszył w tworzeniu nagrań Ringo Starrowi, Billowi Wymanowi i innym artystom. Pod koniec lat dziewięćdziesiątych rozpoczął pracę nad kolejnym albumem, który ukazał się w roku 2002 po jego śmierci. „Marwa Blues” znajdujący się na tej płycie otrzymał w roku 2004 nagrodę Grammy.
Harrison zmarł na raka krtani, wykrytego w jego organizmie w roku 1997. Przez cztery lata udawało się zahamować postęp choroby dzięki radioterapii. W 2001 przerzuty dotknęły jego płuc i mózgu. Zmarł 29 listopada tego samego roku w Los Angeles, jego prochy, zgodnie z ostatnią wolą, wrzucone zostały do rzeki Ganges.
W roku 2002 Eric Clapton zorganizował w Royal Albert Hall koncert poświęcony zmarłemu przyjacielowi. Rok później Harrison zajął dwudzieste trzecie miejsce na liście „100 najlepszych gitarzystów wszechczasów wg magazynu Rolling Stone”.